그린에너지 나노촉매 연구실

The aldol condensation of low-molecular-weight biogenic carbonyl compounds is a crucial step in producing longer-chain intermediates for sustainable aviation fuel (SAF) synthesis. In this study, we developed shaped LaCeOx catalysts to enable an efficient continuous aldol condensation process of furfural and acetone. Three structured catalyst configurations were evaluated: (i) compressed LaCeOx powder formed into disk granules, (ii) pelletized LaCeOx with a bentonite binder, and (iii) a LaCeOx-coated metal foam monolith. While the disk and pellet catalysts suffered from mechanical degradation and pore blockage from byproduct polymerization, the metal form catalyst maintained its structural integrity and exhibited superior productivity. This enhanced performance is attributed to the metal foam’s open porosity, which improves mass transport and minimizes undesired side reactions. Furthermore, the metal form catalyst demonstrated excellent regenerability via air calcination at 673 K, highlighting its potential for long-term operation. Integrating of the optimized aldol condensation with a downstream hydrogenation/hydro-deoxygenation step yielded an aviation fuel precursor with an overall of approximately 39%, underscoring the scalability and feasibility of this approach for SAF production.

The valorization of biodegradable plastics into high-value chemicals offers a sustainable pathway for plastic waste management. In this study, catalytic pyrolysis of poly(3- hydroxybutyrate) (PHB), a representative bioplastic, was systematically investigated over ZSM-5 zeolites with varying degrees of mesoporosity, aiming to maximize the BTEX yield. Catalyst characterization confirmed that mesopore introduction increased external surface area and accessibility of acid sites, while relatively reducing strong Brønsted acidity. Catalytic performance was evaluated, as well as the effects of different pyrolysis atmospheres (N2, CO2, CH4) and catalyst-to-feed (C/F) ratios (1/10, 1/6, 1/3). Compared with non-catalytic pyrolysis, ZSM-5 significantly reduced oxygenates in the oil and promoted the formation of aromatic hydrocarbons. Among the mesoporous catalysts, MEHZ-1 delivered the highest selectivity, producing 56.5 % BTEX (benzene, toluene, ethylbenzene, and xylenes) in N2 atmosphere. Under CH4 co-feeding, MEHZ-1 achieved a further increase to 68.2 % BTEX, accompanied by a dramatic decrease in oxygenates from 33.1 % to 23.2 % compared to N2 atmosphere. Gas and oil analysis revealed that the mesoporous MEHZ-1 facilitated deoxygenation, mainly decarboxylation, and propene oligomerization that contributes to generating aromatics. Increasing the C/F ratio also enriched BTEX at the expense of oxygenates. Overall, the synergy of mesoporosity and optimized Brønsted and Lewis acidity in MEHZ-1, combined with CH4, most effectively promoted aromatic hydrocarbon production. These findings highlight the potential of tailored mesoporous zeolites for efficient bioplastic upgrading into valuable aromatics, supporting sustainable chemical recycling within a circular economy framework.

Nickel-doped MoS2 supported on alumina catalysts were synthesized using Keggintype single precursors (NixH3-2xPMo12O40) and evaluated for the hydrodenitrogenation (HDN) of waste plastic pyrolysis oil (WPPO). The ion exchange efficiency of Ni2+ into phosphomolybdic acid (H3PMo12O40) was strongly influenced by the Ni source. Nickel carbonate enabled higher exchange and better precursor stability compared to nickel nitrate. Despite low Ni loading (< 2 wt. %), the single precursor-derived catalysts exhibited higher HDN activity compared to conventional NiMo/Al2O3 catalysts. Structural analyses (XRD, Raman, TEM) revealed that the single precursor approach promoted the formation of Type II NiMoS active phases with improved stacking and exposure of active edge sites. Among them, the catalyst derived from nickel carbonate exchanged precursor showed the highest activity, attributed to enhanced Ni-Mo-P interactions and absence of detrimental counter-ions. These findings highlight the effectiveness of single precursor strategies in designing advanced hydrotreating catalysts for upgrading WPPO.

바이오매스 열분해는 유기성 폐자원을 고부가가치 제품으로 전환할 수 있는 유망한 기술이지만, 반응기 설계와 운전 조건의 최적화는 여전히 복잡한 과제로 남아 있다. 전산유체역학(computational fluid dynamics, CFD) 기반 시뮬레이션은 이러한 복잡한 다상 유동 시스템을 물리적으로 정밀하게 해석할 수 있는 유력한 도구로, 실험적으로 접근하기 어려운 내부 현상을 가상 환경에서 효과적으로 재현함으로써 시스템을 분석하고 개선할 수 있는 수단을 제공한다. 본 논문은 바이오매스 열분해 장치의 정밀한 설계를 위해 CFD를 활용하는 방법과 다양한 적용 사례를 중심으로 최신 연구 동향을 분석한다. 특히 고정층 및 유동층 반응기의 유동 특성, 다상 유동 모델링, 그리고 다양한 운전 조건과 구조 변화에 따른 반응기 내 유동 및 열 전달 해석 기법을 중심으로 다룬다. 아울러, 인공신경망(artificial neural network, ANN) 기반의 경량 예측 모델과 물리 정보 신경망(physics-informed neural network, PINN)을 활용한 물리량 예측 기법, 그리고 고성능컴퓨팅(high-performance computing, HPC)을 통한 산업 규모 시뮬레이션 확장 전략도 함께 소개한다. 최종적으로 본 리뷰는 CFD 기반 해석과 기계학습기법의 융합 가능성을 종합적으로 정리하고, 열분해 반응기의 정밀한 설계 및 최적화를 위한 향후 발전 방향을 검토한다.

Fischer-Tropsch (FT) 합성은 CO와 H2를 이용하여 액체 연료 또는 올레핀 등 탄화수소를 생산하는 기술로, 특히 최근 탄소중립 달성을 위해 대체연료에 대한 수요가 늘면서 큰 주목을 받고 있다. 액체 연료를 효과적으로 생산하기 위해 다양한 촉매들이 연구되고 있으며, 그 중 제올라이트는 특유의 기공 구조와 산점을 활용하여 촉매 성능 향상에 기여한다고 알려져 있다. 또한, 제올라이트의 기공 특성에 따라 생성물 분포가 결정되기도 한다. 예를 들어, 크기가 2 nm 이하의 기공을 갖는 미세다공성 제올라이트는 형상 선택성을 제공하여 가솔린 범위의 가지형 탄화수소를 형성할 수 있지만 물질 확산의 한계가 있다. 이러한 문제를 해결하고자 2 ~ 50 nm 크기의 메조기공을 제올라이트에 도입하는 전략이 등장하였으며, 이를 도입한 메조 및 위계다공성 제올라이트는 물질 전달을 개선해 촉매 성능 및 공정 효율을 더욱 높일 수 있게 되었다. 따라서, 본 총설은 제올라이트 기반 FT 촉매의 연구 동향을 다루며, 제올라이트의 담지체로서의 역할을 분석하였다. 또한, 메조 및 위계다공성 제올라이트의 Si/Al 비율, 합성 방법, 금속 담지량 등이 FT 생성물 선택도에 미치는 영향을 여러 사례들을 통해 자세히 알아보고, 향후 연구 방향에 대해 제언하고자 한다.

제올라이트는 산소 알루미늄과 규소가 산소 가교로 연결되어 결정을 형성하며 결정 내에 규칙성이 매우 높은 기공 구조를 포함한 물질로 다양한 산업 분야에서 산/염기 촉매(중질유 유동층 접촉분해에서 강산 촉매), 흡착제(탈수 공정에서 고 성능 수분 흡착제), 양이온 교환 수지(경수연화제)로 활용되고 있다 각 분야에서 우수한 성능을 보이는 새로운 구조 또는 다양한 성분의 제올라이트를 개발하기 위해 오랫동안 많은 연구가 진행되었으며 새로운 제올라이트의 특성을 분석하는데 질소흡착측정법, X-선 회절법 전자현미경 기법들이 적극 활용되었다. 과거의 소재 개발에서는 특히 거시적인 분석, 법이 주로 사용되었다. 하지만 최근 탄소중립 이슈가 부각되면서 다양한 분야에서 높은 에너지 효율을 보이며 적용할 수 있는 신규 제올라이트 소재 개발이 강구되면서 제올라이트 표면 특성을 미시적으로 정교하게 조절할 수 있는 기술이 요구되고 있다. 이에 제올라이트 골격 내의 구조나 물리화학적 특성을 분자 또는 원자 수준에서 정확하게 분석할 수 있는 고도화된 분석 방법이 요구되고 있다. 고체 핵자기 공명(Solid-State Nuclear Magnetic Resonance, 이하 고체 NMR) 분광법은 전자현미경처럼 직관적인 결과를 제공하진 않지만 가장 작은 수준인 원자 수준에서도 해상도가 매우 높은 정보를 제공해줄 수 있는 고급 분석법이다. 청정기술 연구자들도 이미 다방면에서 고체 NMR 분광법을 활용하고 있을 것이다. 이번 총설에서는 여러 청정기술에서 활용되고 있는 소재들 중 일례로 제올라이트 소재에 대해 고체 NMR 분광법을 어떻게 활용하는지, 기본 원리가 어떻게 되는지 심도 있게 다뤄보도록 한다. 특히 제올라이트의 구조와 산점을 고해상도로 분석하는 방법을 여러 사례를 통해 자세히 알아보고, 메탄올 올레핀 및 에틸렌 프로필렌 전환 반응 메커니즘을 규명한 연구들도 함께 살펴보고자 한다.